近期，吉林大学化学学院于吉红教授团队在Angewandte Chemie International Edition期刊发表题为“Heteroatoms-Stabilized Single Palladium Atoms on Amorphous Zeolites: Breaking the Tradeoff between Catalytic Activity and Selectivity for Alkyne Semihydrogenation”的研究论文，吉林大学博士后白日升为论文第一作者，天津工业大学梅东海教授、西班牙瓦伦西亚理工大学Avelino Corma教授与于吉红教授为论文共同通讯作者。

在精细化学品的合成过程中，炔烃到烯烃的选择性氢化步骤至关重要。然而，目前普遍采用的钯基金属催化剂通常需要牺牲一部分催化活性以提高产物的烯烃选择性。相较之下，单原子催化剂因其在催化活性、产物选择性以及贵金属效率利用方面的显著优势而成为研究的焦点。本项研究中，通过将单原子钯（Pd）有效地锚定在含有杂原子（例如硼、铝或镓）的无定形分子筛上，开发了一种新型的高效选择性加氢催化剂（图1）。研究结果表明，杂原子的引入显著促进了单原子Pd的均匀分散。通过先进的表征技术和理论计算，确认了在Pd/AZ-B催化剂中硼的引入不仅改变了钯活性位点的立体构型和电子环境，还减弱了苯乙烯与催化剂之间的相互作用，从而实现了催化活性的提升与苯乙烯选择性的增强。所制备的催化剂在温和条件（298 K，2 bar H₂）下的苯乙炔选择性加氢中表现出优异的性能：翻转频率达到了24198 h^-1，且苯乙烯的选择性在苯乙炔完全转化时高达95%。这一性能显著优于不含杂原子的钯纳米粒子催化剂（53%选择性）以及商用的Lindlar催化剂（15%选择性）。本研究的发现为设计在液体反应系统中应用的高活性、高选择性加氢催化剂提供了新的视角。通过杂原子掺杂策略，不仅实现了对单原子钯催化剂性能的显著提升，而且为催化剂设计的进一步优化和应用开辟了新的可能性。

图.担载Pd单原子的杂原子无定形分子筛转化苯乙炔的示意图

Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202410017.

原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202410017