王博伦在《Nanoscale》上发表论文

碳纳米点（CNDs）由于其优异的光学性质而引起了极大的研究兴趣，但其化学结构和光致发光起源仍在研究中。这篇工作中，具有多中心光致发光（PL）的CND已经通过有机模板沸石的热解成功地制备。同时观察到的激发依赖性蓝色和激发非依赖性绿色PL以及不常见的紫外激发青色发射与已知的多中心发射型碳点完全不同。为了全面了解碳点的形成及其荧光起源，飞秒瞬态吸收和荧光寿命谱分析的结构表征已被用于研究这种PL行为。

为了进一步探索CND的非辐射跃迁过程，我们采用超快光谱进行了进一步研究。通过全局拟合，发现三个组分都具有两个过程。为了解释激发态的弛豫，我们利用非辐射跃迁的目标模型拟合了瞬态吸收光谱。有三种不同的激发态:热载体激发态(S3)，弛豫载流子激发态(S2)和表面缺陷态(S1)。作为一个典型的非辐射跃迁,激发后,碳核中的热载流子通过电子,光学声子和声学声子散射,释放多余的能量，这对应的是τ1过程。在内转换后,通过俄歇复合(AR)，弛豫载流子被表面缺陷态所捕获，这一过程对应为τ2。最后，载流子通过非辐射跃迁回到基态。在这一研究中，瞬态吸收的结果表明，随着碳化的增加，表面缺陷态增加，导致俄歇复合的行为更快，而非辐射跃迁的比率更高，这也造成了荧光寿命的缩短和量子产率的降低。

结果显示，所制备的CND是具有不同极性的三个主要批次的合奏，其由六种具有不同比率的小荧光团组合组成。多中心PL起源于共轭域荧光团和表面占据官能团荧光团之间的竞争。这项工作提供了对沸石基CND中多中心光致发光起源的全面了解。

DOI: 10.1039/C8NR02043D