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      博士后王宁在J. Am. Chem. Soc.上发表文章
         日期:2021-03-10  

      博士后王宁在J. Am. Chem. Soc.上发表:浸渍法制备超薄分子筛纳米片负载亚纳米金属团簇催化剂


      分子筛负载金属催化剂因其优异的催化活性和良好的稳定性被广泛地应用于加氢、脱氢和重整等重要的催化转化过程。减小金属物种尺寸被认为是提高催化活性和金属利用率的有效策略。近年来,配体保护法和前驱体稳定法等新颖的合成策略,被用于制备分子筛负载超小尺寸金属催化剂,这些催化剂展现出良好的热稳定性和催化性能。然而,上述合成策略常常依赖于使用额外的有机模板剂或配体,并且有些方法不具有通用的,上述弊端限制了它们的大规模的工业生产。此外,分子筛负载金属催化剂常常具有传质受限问题,体积较大的底物分子不易进入沸石的微孔通道与金属活性位点接触,影响其催化性能。浸渍法是工业上最常用制备分子筛负载金属催化剂的方法之一。然而,利用浸渍法制备的催化剂常常具有较大的金属颗粒以及较差的分散性,并且在催化反应过程中还会发生严重的烧结和团聚,展现出较差的催化活性和稳定性。通过浸渍法制备金属尺寸小、稳定性高的分子筛负载金属催化剂以满足实际工业应用的要求,具有重要意义,但同时具有挑战。

      近期,博士后王宁在J. Am. Chem. Soc.杂志上发表题为“Impregnating Subnanometer Metallic Nanocatalysts into Self-Pillared Zeolite Nanosheets”的研究工作。该论文通过简单且工业上易于实现初始浸渍法,成功地将一系列亚纳米单金属RhRu以及双金属Rh-RuRh-AuRh-NiRh-CoRh-FeRh-MnRh-CuRh-ZnRu-CuRu-FeRu-Ni锚定在自支撑超薄MFI分子筛纳米片。上述材料在氨硼烷水解产氢以及串级硝基化合物还原的反应中展现出优异的催化活性。这项工作表明具有超大比表面积和丰富的Si-OH基团的超薄分子筛纳米片是非常好的锚定超小尺寸金属的载体,研究成果为制备高活性、高稳定性的分子筛负载金属催化剂提供借鉴。

      J. Am. Chem. Soc.2021, DOI: 10.1021/jacs.1c00578     第一作者:王宁 (导师:于吉红院士)