博士后白日升在《Angewandte Chemie International Edition》发表论文

烯烃，如乙烯和苯乙烯，是聚合、制药和颜料工业中的重要化学中间体。然而，微量的炔烃，如乙炔和苯乙炔，会导致烯烃聚合催化剂的失活。对炔烃进行选择性氢化以得到相应的烯烃，同时避免生成烷烃，是一项重要的工业过程。钯（Pd）纳米颗粒在活化氢气方面具有优异的性能，甚至可以在室温和常压下促使反应进行。然而，表面上的氢原子会迁移到钯纳米颗粒的内部并形成β-H，这些β-H比吸附在钯表面的氢物种在加氢过程中具有更高的活性，会导致炔烃的过度氢化。此外，钯原子的排列方式可能会影响不饱和反应物/中间体的吸附方式和吸附能量，从而影响烯烃选择性。因此，开发具有高选择性和活性、不含β-H的高效Pd基催化剂，是炔烃选择性加氢的具有挑战性的目标。

近期，博士后白日升作为第一作者在《Angewandte Chemie International Edition》上发表题为“Encapsulation of Palladium Carbide Subnanometric Species in Zeolite Boosts Highly Selective Semihydrogenation of Alkynes”的研究工作。该工作提出一种新型碳化还原方法，将亚纳米碳化钯团簇包封在纯硅酸盐MFI（S-1）分子筛中（PdC_x@S-1）。所制备的催化剂在温和条件（298 K，2 bar H₂）下炔烃的选择性加氢中表现出优异的性能：在苯乙炔完全转化时，对于苯乙烯的选择性达到99%。在氢气气氛下的碳化过程中产生的碳物种通过形成Pd-C₄结构来改变Pd团簇的电子和空间构型，同时通过与S-1分子筛骨架Si原子形成C-O-Si的结构，增强了催化剂对于炔烃底物的吸附以及对于烯烃的解吸，这种独特的协同作用实现烯烃选择性的提高。与此相比，在相同的反应条件下，无碳物种的Pd@S-1催化剂和商用Lindlar催化剂的苯乙烯选择性分别为15%和14%。这种策略为设计用于液体反应系统中选择性加氢的高活性、高选择性催化剂开辟了新的思路。

相关的研究成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition杂志上，文章第一作者为吉林大学鼎新学者博士后白日升，通讯作者为天津工业大学梅东海教授、西班牙瓦伦西亚理工大学Avelino Corma教授与吉林大学于吉红教授。

Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI：10.1002/ange.202313101

全文链接：https://doi.org/10.1002/ange.202313101