博士生刘滢昊在《Angewandte Chemie International Edition》发表论文：基于无定型分子筛晶种法构建晶内贯通多级孔分子筛

沸石分子筛具有规则有序的微孔孔道、良好的热/水热稳定性以及可调控的酸性等特点而被广泛地应用于离子交换、吸附分离和催化等领域。分子尺度的微孔孔道赋予了分子筛独特的择形效应，但也带来了固有的扩散限制。引入介孔/大孔结构可以改善分子筛的扩散限制，尤其是具有晶内贯通介孔结构的多级孔沸石，其扩散传质性能和活性位点可及性得到最大程度地提升。然而，传统方法所制备的多级孔沸石通常仅具有孤立的介孔，需要依赖昂贵且复杂的介孔模板剂来构建晶内贯通介孔。

近期，于吉红教授团队在《Angewandte Chemie International Edition》上发表题为“Constructing Intrapenetrated Hierarchical Zeolites with Highly Complete Framework via Protozeolite Seeding”的研究工作。无定型分子筛是一种非晶态的分子筛前体，由于经历了一定时间的加热晶化处理，而具有一定程度的微孔性质。该工作开发了以无定形分子筛为晶种，合成了具有丰富的晶内贯通介孔的单晶多级孔ZSM-5分子筛（介孔体积：0.51 cm³g^-1）。研究表明，无定型分子筛可以提供丰富的晶核或晶化位点，从而促进局部原料的消耗，最终产生丰富的晶内贯通介孔。所制备的分子筛具有独特的多级孔结构、良好的扩散特性以及更易于接近的酸位点，在甲醇制丙烯反应中表现出超长的寿命（443.9小时（转化率= 100 %），WHSV：2 h^-1；反应温度：500^oC），并在整个催化过程中表现出高且稳定的丙烯选择性（47.92 %）。本工作为构建具有晶内贯通介孔的多级孔分子筛提供了一种简便的无定型分子筛晶种合成新策略。

Fig. 1(a) TEM image and the corresponding selected area electron diffraction of entire crystal (inset) and (b) methanol-to-propylene catalytic performance of the as-synthesized intrapenetrated hierarchical ZSM-5 zeolite.

Angew. Chem. Int. Ed.2023,doi.org/10.1002/anie.202312131第一作者：刘滢昊（博士生导师：于吉红院士）