马哲在Chemical Science上发表论文：蒸汽辅助策略制备高分散纳米多级孔分子筛用于乳酸催化转化

沸石分子筛由于具备规则的微孔孔道结构、可调的酸性质和较高的热稳定性/水热稳定性，被广泛应用于催化、吸附和分离等领域。尤其，Beta分子筛和ZSM-5分子筛是众多工业催化反应（如催化裂化、甲醇制烃和苯烷基化等）中优异的择型催化剂，而Beta分子筛也可以直接催化乳酸转化制备丙交酯，并进一步用于聚乳酸生产。传统合成法（包括水热合成、离子热合成和溶剂热合成）制备分子筛时合成体系中含有大量溶剂，存在分子筛产品收率低和污染物多的问题。针对该问题，此前已报道的无溶剂法从固体原料出发，研磨混合后进行高温加热制备得到分子筛晶体，该方法不仅显著提高了固体产率，并且大大减少了废物产生。然而，采用无溶剂法制备的分子筛常呈现块状聚集态，导致其在催化应用中的扩散受限且酸位点利用率较低，最终导致分子筛催化活性较差。

近期，博士研究生马哲作为第一作者在Chemical Science期刊上发表题为“Steam-assisted crystallization of highly dispersed nanosized hierarchical zeolites from solid raw materials and their catalytic performance in lactide production”的研究工作。在该工作中，基于机械球磨混合的固体原料，采用蒸汽辅助晶化策略，制备出高度分散的纳米多级孔Beta分子筛，产品呈现出均匀纳米颗粒（~15 nm）组装而成的类桑葚状，且含有丰富的颗粒内连通介孔（6~15 nm）。通过探究纳米多级孔Beta分子筛的结晶过程和介孔演变过程发现，机械球磨下固体原料的充分混合和蒸汽条件下固体混合物的良好迁移是构建纳米颗粒和颗粒内介孔的关键因素。此外，该策略也被拓展到制备纳米多级孔ZSM-5分子筛中。由此制备的纳米多级孔Beta（Si/Al=10）分子筛，在催化乳酸转化制丙交酯反应中展现出优异的催化性能（丙交酯收率高达77.5%）。本工作为简单、经济高效地合成高度分散的纳米多级孔分子筛提供了一种普适的新策略，为提升分子筛催化性能提供了新动力。

相关的研究成果近期发表在Chemical Science（Chem. Sci.,DOI: 10.1039/d2sc02823a）期刊上，第一作者为吉林大学在读博士生马哲（导师：于吉红教授）。

全文链接：https://doi.org/10.1039/D2SC02823A