王云峥博士、韩金峰博士和陈梦阳博士在《Angewandte Chemie International Edition》发表论文

氮氧化物（NO_x）排放会导致光化学烟雾、酸雨、雾霾等大范围大气污染事件，而以柴油机尾气为主的移动源尾气排放控制已备受关注。Cu²⁺交换的SSZ-13分子筛是商用满足“国六”排放标准的柴油车尾气商用脱硝催化剂，然而SSZ-13合成通常需使用成本高昂的金刚烷铵作为模板剂。为降低SSZ-13高昂的生产成本，研究人员开发了多种采用晶种辅助的无有机结构导向剂（OSDA）合成路线，但是所得产物因Si/Al较低导致水热稳定性较差而难以广泛工业应用。有研究指出，提升CHA分子筛6元环上的对铝含量可有效提升Cu-CHA的水热稳定性。

基于此，王云峥博士、韩金峰博士和陈梦阳博士作为共同第一作者在《Angewandte Chemie International Edition》上发表题为“Low-silica Cu-CHA Zeolite Enriched with Al Pairs Transcribed from Silicoaluminophosphate Seed: Synthesis and Ammonia Selective Catalytic Reduction Performance”的研究工作。该工作受双螺旋DNA分子在转录过程中严格的碱基配对机制启发，使用含有二异丙基乙胺的SAPO-18分子筛（SAPO-18-DIPEA）为晶种，成功合成了富含对铝的硅铝酸盐CHA分子筛（CHA-SPAEI，Si/Al = 3.7）。通过²⁷Al DQ-SQ 2D NMR表征发现SAPO-18-DIPEA晶种溶解生成的P(Si)-O-Al-O-P(Si)-O-片段通过Lowenstein规则诱导产生了大量-Al-O-Si-O-Al-O-片段，该过程与DNA分子转录合成RNA分子时的碱基配对原则十分相似。该方法合成的CHA-SPAEI中对铝占总Al原子含量的78%，远高于SSZ-13晶种导向的CHA-LS（Si/Al = 3.7，对铝占52%）。如此丰富的对铝有助于生成更多的Cu²⁺-2Z位点，显著提高了Cu_4.3-CHA-SPAEI的水热稳定性，使其在800 °C水热老化6 h后在225~550 °C内仍保持95%以上的NO转化率，而Cu_4.4-CHA-LS-A几乎完全失活。使用磷酸铝分子筛作为晶种为定向调控硅铝酸盐分子筛的铝原子分布提供了新思路。

相关的研究成果近期发表在《Angewandte Chemie International Edition》杂志上，第一作者为吉林大学毕业博士王云峥，博士后韩金峰和毕业博士陈梦阳，通讯作者为吉林大学于吉红教授，闫文付教授和中国科学院武汉物理与数学研究所徐君研究员。

Angew. Chem. Int. Ed.2023doi: 10.1002/anie.202306174

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