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      博士生李嘉梁,博士后张强在《Journal of the American Chemical Society》发表论文
         日期:2024-08-25  

      博士生李嘉梁,博士后张强在《Journalofthe American Chemical Society》发表论文

      具有有序微孔和优异热稳定性的沸石分子筛材料被认为是金属催化剂的理想载体,可抑制金属迁移和烧结团聚。配体保护法可以在水热条件下将亚纳米金属簇封装在沸石分子筛内。然而,形成配位金属化合物对有机配体的要求较高,而且水热合成过程中,有大量金属浪费,无法全部封装在分子筛内,使得配体保护法复杂且不经济,限制了其大规模工业应用。金属前驱体浸渍法是一种简单、经济的方法,已在工业上得到应用,但由于金属前驱体难以进入分子筛的微孔孔道,往往会形成分散性较差的大颗粒金属。沸石分子筛中硅羟基已被证明对分散和稳定金属活性物种起着至关重要的作用。然而,如何构建和调控沸石分子筛中的硅羟基仍是一个很大的挑战,金属物种的局域结构和电子特征与硅羟基化学之间的关系还远未被深入理解。因此,探索具有可调控硅羟基化学性质的载体对于开发高效的丙烷脱氢催化剂和负载型催化剂的制备均具有重要意义。

      无定形分子筛(Protozeolite,PZ)与完全结晶的分子筛相比,具有高密度的Si-OH基团和独特的微孔特性,这些特性使它们成为分散和锚定金属、增强金属和载体相互作用的理想载体。在本工作中,作者使用简单的浸渍法,以Protozeolite为载体分散和锚定PtSn金属催化剂,通过催化实验、X射线吸收光谱、X射线光电子能谱等表征和密度泛函理论计算证实了原子级分散的Ptδ+-Ox-Sn物种的形成,其在丙烷脱氢反应中表现出高活性、高丙烯选择性和良好的催化稳定性。

      相关成果近期以“Silanol-Stabilized Atomically Dispersed Ptδ+-Ox‑Sn Active Sites inProtozeolite for Propane Dehydrogenation”为题发表在《Journal of the American Chemical Society》期刊上,第一作者为2022级博士生李嘉梁、鼎新博士后张强,通讯作者为吉林大学于吉红教授。

      李嘉梁             张 强 

      原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c05727