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      科研动态
      博士生靳科研、助理教授韩金峰《Chinese Journal of Catalysis》发表文章
         日期:2025-10-28  

      氮氧化物(NOx)是重要的空气污染物之一。2023年,移动源(以柴油车为主)的NOx排放已占全国总排放的60%以上。现有的减排技术中,氨气选择性催化还原技术(NH₃‑SCR)被视为最有效且应用最广的方案。柴油发动机在冷启动阶段产生的NOx大约占全部排放过程的80%,因此提升催化剂在低温下的NH₃-SCR活性是进一步削减NOx排放的关键。铜基SSZ‑39催化剂因具备优异的水热稳定性,被看作下一代可商业化的NH₃-SCR催化剂。然而,传统合成的SSZ‑39中八元环骨架的铝含量偏低,限制了活性中心[Cu(OH)]⁺‑Z的形成,使其在150-225 °C区间的低温活性受限。为实现大规模商业化,亟需研发简便、成本低廉的办法提升铜基SSZ‑39催化剂的八元环骨架铝含量,从而增强其低温NH₃‑SCR性能。

      鉴于此,于吉红教授与闫文付教授团队提出了一种提升SSZ‑39分子筛八元环骨架中铝含量的新合成路线。不同于传统的转晶法和晶种辅助法,该方法以SAPO‑18为晶种,分别使用胶体二氧化硅和硫酸铝作为硅、铝来源,并创新性地仅采用K⁺作为无机结构导向剂,合成出SSZ‑39‑K。红外光谱和热重分析显示,K⁺能够取代骨架aei笼中的质子化有机导向剂,促进八元环中铝的富集。固体紫外光谱及二维²⁷Al固体核磁共振表明,与传统工艺得到的SSZ‑39‑T相比,SSZ‑39‑K的八元环骨架铝含量提升了约37.6%。氢气程序升温还原实验和密度泛函理论计算进一步证实,这些富集的铝显著促进了[Cu(OH)]⁺‑Z活性中心的生成。经800 °C水热老化16 h后,Cu₃.₇‑SSZ‑39‑K在150–225 °C区间的NOx还原效率约为Cu₃.₄‑SSZ‑39‑T的两倍,展现出卓越的低温NH₃‑SCR活性。值得一提的是,已有文献报道的晶种辅助法合成SSZ‑39的最高产率仅为33%,而本方法的产率达到65%,几乎是前者的两倍,显著提升了原料利用率并降低了生产成本。

      上述成果以“Enriching Framework Al Sites in 8-membered Rings of Cu-SSZ-39 Zeolite to Enhance Low-temperature Ammonia Selective Catalytic Reduction Performance”为题发表《Chinese Journal of Catalysis》期刊上,第一作者为2023级博士生靳科研和吉林大学助理教授韩金峰,通讯作者为吉林大学于吉红教授和闫文付教授。