具有高能量密度和安全性的全固态电池是下一代储能应用的理想候选者，但是用于全固态电池的传统固体电解质存在离子导电性差、界面兼容性差、不稳定和成本高等局限。因此，开发安全性高、电化学性能好、能量密度高、成本低的全固态储能系统仍面临巨大的挑战。本团队开发的LiX分子筛膜（ZM）作为一类高稳定性、低成本的新型无机固态电解质引起了研究者的广泛关注。然而，目前对分子筛固态电解质离子传输机理的研究尚处于起步阶段，组装的全固态电池其界面相容性及电化学性能有待进一步提高。

近期，博士后迟茜文、助理教授李玛琳作为共同第一作者在Journal of the American Chemical Society上发表题为“Enabling High-Performance All-Solid-State Batteries via Guest Wrench in Zeolite Strategy”的研究工作。该工作提出了新型“客体扳手”离子传导活化策略，即在LiX分子筛的超笼中引入一对LiTFSI基客体的阴阳离子（GS），获得一种具有高锂离子传导性和界面兼容性的新型分子筛固体电解质GS-ZM。实验结果和Car-Parrinello分子动力学模拟表明，在室温下客体物种中TFSI⁻的“氧扳手”能够与GS-ZM中的Li⁺配位，有效降低分子筛骨架对Li⁺的束缚，使得GS-ZM中的Li⁺更加容易迁移。同时，客体物种中的TFSI⁻也受到Li⁺在各个方向上的约束，使TFSI⁻稳定地锚定在分子筛超笼中，从而可以持续提供对Li⁺的激活作用。基于GS-ZM优异的离子传导能力以及GS-ZM与电极之间良好的界面结构，采用GS-ZM的全固态电池表现出优异的电化学性能：全固态锂离子电池在1C的倍率下循环800次后容量保持率高达99.3%；全固态锂空气电池在500 mA g⁻¹的电流密度下可在环境空气中完成909次稳定的充放电循环，其循环稳定性远远超过采用液态电解质的电池。本工作报道的新型“客体扳手”离子传导活化策略能够有效提高分子筛固态电解质在多固态储能体系中的兼容性，对于推动高性能、高安全、低成本固态储能器件的发展具有重要意义。

相关的研究成果近期发表在Journal of the American Chemical Society杂志上，文章第一作者为吉林大学鼎新学者博士后迟茜文和助理教授李玛琳，通讯作者为美国德克萨斯大学奥斯汀分校Jiaao Wang博士和吉林大学于吉红教授。

J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c07858

全文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c07858