博士生高士钦、博士后王博伦在《Angewandte Chemie International Edition》发表论文

HI裂解是一种用于生产氢气的有效方法，被广泛研究用于热化学工业中的碘-硫循环过程。然而，HI分解反应通常需要在高达500°C的高温下进行，以克服其缓慢的动力学问题，该过程需要大量能量的输入。因此，研究利用取之不尽、用之不竭的太阳能资源来替代高能耗的热消耗，以实现光催化HI裂解具有重要意义。金属卤化物钙钛矿(MHP)半导体材料具有高可见光吸收、高载流子迁移率、可调带隙和长载流子寿命等独特的光物理性质而在光伏和光电应用中得到了广泛研究。基于这些优异性能，人们对探索MHPs在可见光驱动光催化领域的新应用越来越感兴趣。然而，大尺寸的MHP材料具有有限的活性位点，并且需要光生成的电荷载流子在较长距离上扩散以驱动光催化反应。相比之下，钙钛矿纳米晶体具有较大的比表面积和更短的载流子扩散长度，因此在光催化领域具有广阔的应用前景，但其低稳定性和活性位点暴露不足限制了其光催化应用场景。

近期，博士研究生高士钦、博士后王博伦以共同第一作者身份在《Angewandte Chemie International Edition》上发表题为“Confinement of CsPbBr₃ Perovskite Nanocrystals into Extralarge-pore Zeolite for Efficient and Stable Photocatalytic Hydrogen Evolution”的研究工作。该工作通过利用超大孔分子筛 ZEO-1 作为主体材料，有效限域和稳定 CsPbBr₃ 纳米晶体，以提高碘化氢的光催化分解效率。所制备的 CsPbBr₃@ZEO-1 光催化剂具有充分暴露的光催化活性位点、卓越的稳定性和有利于吸附和扩散的超大孔隙。此外，ZEO-1 的纳米限域效应使得其中的 CsPbBr₃带隙得到了一定程度的减少，进而提高了催化剂的光利用效率。因此，该研究制备的 CsPbBr₃@ZEO-1 光催化剂的光催化HI分解产氢率达到了1734 μmol h^-1 g^-1，并且具有良好的循环稳定性。结合超大孔分子筛的优势，研究人员进一步将铂与分散良好的 CsPbBr₃ 纳米晶体同时整合到ZEO-1基质中，显著提高了催化剂的光催化活性。研究结果表明，Pt/CsPbBr₃@ZEO-1光催化剂性能的显著提高可以归因于其良好的电荷分离和转移，以及显著降低的HER能垒。这项研究突显了超大孔分子筛作为平台能够对多种光活性客体材料实现有效组装的结构优势，为设计和利用新型沸石基复合光催化材料用于绿色能源的收集和储存开辟了广阔的前景。

相关成果近期发表在《Angewandte Chemie International》杂志上，第一作者为2022级直博生高士钦，鼎新学者博士后王博伦，通讯作者为天津工业大学梅东海教授、吉林大学于吉红教授。

Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202319996. doi: 10.1002/anie.202319996

全文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202319996